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中心博士研究生在环境水体有机污染消减领域取得重要研究进展



2022年12月25日 10:38  点击:[]



           近日,我中心2020级博士研究生施妍依托水污染控制实验室在环境水体有机污染消减领域取得重要研究进展,两篇创新成果“可见光下针铁矿活化H2O2非均相体系降解头孢拉定的研究:pH依赖性和光辅助效应”(Insight on the heterogeneously activated H2O2with goethite under visible light for cefradine degradation: pH dependence and photoassisted effect)和“柱孢藻毒素在溴氧化铋光催化剂的氧空位位点上的特异性吸附及高效降解”(Specific Adsorption and Efficient Degradation of Cylindrospermopsin on Oxygen-Vacancy Sites of BiOBr)分别在环境领域Top期刊《光化层》(《Chemosphere》,JCR1区,TOP IF = 8.943)和《ACS催化》(《ACS catalysis》,JCR1区,TOP IF = 13.700)上在线发表,施妍为论文第一作者,导师黄应平教授和李瑞萍教授为论文通讯作者。

                                                   图1.可见光下针铁矿活化H2O2非均相体系降解CRD的机理

          其研究均以生态水环境的有机物微污染问题为切入点来开展。第一篇论文研究了水体中第一代头孢菌素抗生素头孢拉定(CRD)在针铁矿活化H2O2非均相体系中的降解,重点探究了在不同环境条件(pH值和可见光照射)下对CRD降解的影响。本研究揭示了针铁矿活化H2O2非均相体系在不同pH值和可见光照射条件下产生的活性物种不同,导致CRD的降解途径及降解机理略有差异(图1)。该研究发表在《Chemosphere》期刊上,有助于更深入的了解头孢菌素抗生素污染物在不同环境条件下的转化与转移。第二篇论文基于水体中蓝藻水华现象爆发产生的一种肝毒素“柱孢藻毒素(CYN)”导致的水环境污染问题,通过开发高效去除CYN的含氧空位的溴氧化铋(OV-BiOBr)光催化剂,重点探究了水体中CYN在BiOBr的氧空位(OV)位点上的特异性吸附及高效光催化降解的机理(图2)。根据原位红外等表征分析和DFT理论计算,发现BiOBr上的OV不仅可以作为吸附位点吸附水形成桥连羟基(OHB)与CYN发生双齿螯合六元环式的特异性吸附。而且OV介导的OHB在羟基自由基(•OH)的形成中起主要作用,进而高效光催化降解CYN。本研究发表在《ACS catalysis》期刊上,拓展了对BiOBr催化剂的OV位点在消减蓝藻毒素等复杂有机污染物中作用的认识。

                                                    图2. CYN在BiOBr的OV位点上的特异性吸附和光催化降解机理

        上述工作得到了国家自然科学基金重点项目(22136003)、国家自然科学基金面上项目(22176110,22076098,21972073和21677086)和湖北省111创新引智基地基金的支持。






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